Synthese von Doppel

Sep 01, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 8092 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Hier berichten wir über die Synthese eines doppelschaligen periodischen mesoporösen Organosilikat-Nanosphären/MIL-88A-Fe (DSS/MIL-88A-Fe)-Komposits durch eine hydrothermale Methode. Um die Struktur- und Zusammensetzungsmerkmale des synthetisierten Verbundwerkstoffs zu untersuchen, wurden verschiedene spektroskopische und mikroskopische Techniken eingesetzt, darunter FT-IR, XRD, BET, TEM, FE-SEM, EDX und EDX-Mapping. Ein bemerkenswerter Punkt bei diesem Syntheseverfahren ist die Integration von MOF mit PMO, um die Adsorptionsleistung zu erhöhen, wie z. B. eine größere spezifische Oberfläche und mehr aktive Stellen. Diese Kombination führt zu einer Struktur mit einer durchschnittlichen Größe von 280 nm und einer Länge von 1,1 μm, die auf DSS bzw. MOF, eine mikroporöse Struktur und eine relativ große spezifische Oberfläche (312,87 m2/g) zurückzuführen ist. Das so hergestellte Komposit könnte als wirksames Adsorptionsmittel mit einer hohen Adsorptionskapazität (250 mg/g) und einer kurzen Adsorptionszeit (30 Minuten) für die Entfernung von Pb2+ aus Wasser verwendet werden. Wichtig ist, dass der DSS/MIL-88A-Fe-Verbundstoff ein akzeptables Recycling und eine akzeptable Stabilität aufwies, da die Leistung bei der Pb2+-Entfernung aus Wasser auch nach vier aufeinanderfolgenden Zyklen über 70 % blieb.

Für alle menschlichen Aktivitäten ist sauberes Wasser ein wesentlicher Rohstoff, doch das Vorhandensein von Schadstoffen ist eine der größten menschlichen Herausforderungen bei der Gewinnung von sauberem Wasser. Die rasante Entwicklung der Industrialisierung führt zu einer erhöhten Schwermetallbelastung der Umwelt1,2,3. Um die Wasserverschmutzung durch den Eintrag von Schwermetallen in die Natur zu reduzieren, hat die Umweltschutzbehörde (EPA) hierfür festgelegte zulässige Grenzwerte festgelegt. Die maximal akzeptable Konzentration von Pb2+ in industriellen Abwässern und Trinkwasser wurde gemäß den Richtlinien der WHO und der EPA auf etwa 0,01 bzw. 0,015 mg/L festgelegt4,5. Dieser Wert für Pb (II) im Abwasser beträgt 0,05 mg/L, basierend auf den EPA-Richtlinien6,7. Darüber hinaus liegen die Bleiionenkonzentrationen in Industrieabwässern bei etwa 200–500 mg/L. Es ist zu beachten, dass dieser Wert deutlich über der Standardwasserqualität liegt. Daher muss die Bleiionenkonzentration vor der Einleitung des Abwassers in Gewässer oder Abwassersysteme auf einen Wert von 0,05–0,10 mg/L6,8 gesenkt werden. 9. Schwermetallionen, darunter Blei, schaden der menschlichen Gesundheit und der Umwelt. Diese Schwermetalle können zu vielen Erkrankungen und Komplikationen im Körper führen10,11. Daher ist die Entfernung von Schwermetallen, einschließlich Pb2+, aus Wasser und Abwasser nicht nur für den Schutz der Wasserressourcen, sondern auch für das dauerhafte Überleben des Menschen von großer Bedeutung. Aufgrund dieser wesentlichen Frage haben sich Wissenschaftler auf neue Technologien konzentriert, die es ermöglichen, Schwermetalle aus der Umwelt zu eliminieren12,13,14,15. Im Allgemeinen konzentrieren sich einige Behandlungsmethoden zur Reinigung von Wasser durch Einschluss von Schwermetallen und radioaktiven Ionen auf Adsorptions-16-, Membran-17-, chemische 18-, elektrische 18- und photokatalytische 19,20-basierte Behandlungen. Unter diesen ist der Adsorptionsprozess aufgrund seiner einfachen Leistung, der verschiedenen Adsorptionsmittelquellen, der erschwinglichen Kosten, der einfachen Bedienung, der hohen Effizienz und der Regenerationsfähigkeit der Adsorptionsmittel eine der effizientesten Methoden zum Umgang mit Schwermetallionen21. In den letzten Jahren wurden herkömmliche Adsorptionsmaterialien verwendet, darunter Metalloxide22,23,24,25,26,27, Aktivkohle28,29,30,31,32,33,34 und Kohlenstoffnanoröhren35,36,37,38,39,40 haben enorme Aufmerksamkeit erregt. Zweifellos weisen diese Materialien ein hervorragendes Adsorptionsverhalten auf; Dennoch haben einige von ihnen immer noch einige Nachteile, darunter kleine Größen und Porenvolumina, eine geringere Adsorptionskinetik, eine aufwändige Vorbereitung, schwierige Erneuerung und eine geringe Adsorptionseffizienz. Daher besteht ein dringender Bedarf an der Entwicklung neuer Adsorptionsmaterialien.

Kürzlich wurden poröse Materialien wie Metall-organische Gerüste (MOF)41,42,43,44,45,46 und hohle periodische mesoporöse Organosilikate (PMOs)47,48,49,50,51,52,53,54,55 entwickelt ,56 werden eine umfassende Anwendungsperspektive im Bereich der Adsorption angezogen. Metall-organische Gerüste (MOF), die auch als neue Klasse hybrider und kristalliner Materialien im Bereich der metall-organischen Materialien (MOMs)57,58,59 bekannt sind, werden aus Metallzentren oder -clustern aufgebaut, die über starke Koordinationsbindungen Brücken bilden mit organischen Linkern60,61,62,63,64. Das Syntheseverfahren zur Gewinnung von MOF-NPs wird in zwei Hauptkategorien eingeteilt, darunter hydrothermale65 und solvothermale Techniken66,67. Bei beiden Verfahren wurden zwei Lösungen, die die Metallionen in ihren stabilen Oxidationsstufen enthielten, d. h. Alkali-, Erdalkali-, Übergangsmetall- und Seltenerdelemente68, mit den organischen Linkern wie Polycarbonsäuremolekülen und Polyazaheterozyklen69 gemischt, um eine breite Wirkung zu erzielen Spektrum an kristallinen und stabilen MOF-Strukturen. In den letzten Jahren haben diese Materialien aufgrund ihrer attraktiven Eigenschaften wie großer Oberfläche70, wohldefinierter Porenarchitekturen71 und einstellbarer Strukturmerkmale72 schnell und umfassend an Aufmerksamkeit gewonnen. Ihre einzigartigen Eigenschaften machen sie zu großartigen Kandidaten für viele Anwendungen, darunter Gasspeicherung73, Reinigung74, molekulare Sensorik75, Arzneimittelabgabe76, organische Katalysatoren und Wasserreinigung77. Bei Anwendungen zur Wasseraufbereitung ist die Verwendung von MOFs mit kleinen Pulvern aufgrund der hohen Affinität dieser Verbindungen zum Wasser mit gewissen Risiken verbunden, was zu einer erhöhten Agglomerationsgefahr und damit zu einer schwierigen Rückgewinnung führt45. Als Folge dieses Problems können MOF-Nanopartikel direkt ins Trinkwasser gelangen78 und dort langfristige Nanotoxizität für die Umwelt sowie Probleme mit der Schwermetallverschmutzung verursachen und die menschliche Gesundheit beeinträchtigen79. Andererseits sind einige der MOF-Strukturen empfindlich gegenüber Feuchtigkeit und Wasser, was zu einem Strukturkollaps in Metall-organischen Gerüsten (MOFs) führt, was einen gravierenden Nachteil bei der praktischen Verwendung darstellt80. Der Hauptgrund für dieses Phänomen kann durch die Struktur von MOFs (die Art des Linkers und des Metallclusters) und den Aktivierungsprozess erklärt werden, der zu dem Brückeneffekt führt, der bei der Wasseradsorption auftritt46. Beispielsweise beim Aktivierungsprozess von HKUST-1 MOF (= (Cu3(BTC)2) (BTC = Benzol-1,3,5-tricarboxylat)), das aus Kupferionen besteht, die durch axiale Wasserliganden und BTC-Linker abgedeckt sind, Die axialen Wasserliganden wurden entfernt, was zu einer neuen Anordnung in der Geometrie des Kupferzentrums in Richtung einer relativ stabilen quadratisch-planaren Koordination führte81. Allerdings weist HKUST-1 den berichteten Artikeln46,81 zufolge eine hohe Wasseradsorptionsaffinität auf und zeigte keine Langzeitstabilität bei direktem Kontakt mit Wasser. Im Vergleich zu dieser Gruppe weisen einige MOF-Materialien, wie z. B. MIL-101(Fe), eine ausgezeichnete Wasserstabilität auf. Sie können als großartige Kandidaten für vielversprechende Materialien für Wasseradsorptionsanwendungen wie die Entfernung von Schwermetallen gelten82,83,84,85. Um die Vorteile von MOF-Verbindungen zu steigern, führt die Einbindung hervorragender Adsorbentien wie PMOs in diese Materialien zur Bildung eines Verbundwerkstoffs mit verbesserten mechanischen Eigenschaften.

Sogenannte periodische mesoporöse Organosilica (PMOs) als fortschrittliche organisch-anorganische Hybridmaterialien wurden aufgrund ihrer einzigartigen physikalisch-chemischen Eigenschaften wie poröse Kanäle54, robustes poröses organisch-anorganisches Gerüst86, einstellbare Porengrößenorganisation87,88, Biokompatibilität89 usw. mit großem Interesse untersucht der höchste organische Anteil im (Nano-)Material90. Diese hervorragenden Eigenschaften machen PMOs für Anwendungen in vielen Bereichen attraktiv, wie etwa Adsorption47,48,49,50,51,52, Katalyse91,92,93,94,95,96,97, Lichtsammlung98,99, Elektronik100,101,102, Arzneimittelfreisetzungsstudien in simulierten biologischen Medien103,104,105,106,107,108, Chromatographie109, Enzymimmobilisierung110,111 und Bakteriziden112,113. PMOs finden zahlreiche Anwendungen als Katalysatoren in vielen Bereichen, beispielsweise bei der Synthese von Dihydropyrano[3,2-c]chromen-Derivaten114, der Sonogashira-Reaktion115, der Chan-Lum-Kupplung116, der Kondensation verschiedener Aldehyde mit Malononitril117, der Knoevenagel-Kondensation118 und der Oxidation von Alkohole119,120, saubere Herstellung von Polyhydrochinolinen121 und Heck-Reaktion122. Auch die Anwendung dieser Materialien als Adsorbentien zur selektiven Adsorption und Abtrennung von Schwermetallen (wie Blei) gilt als einer der attraktivsten Forschungsschwerpunkte. Es ist interessant festzustellen, dass die Entfernung von Schwermetallionen mithilfe von PMOs empfindlich auf funktionelle Silanvorläufer in ihren Gerüsten reagiert123. Mit anderen Worten: Je nach Forschungszweck und Art der zu entfernenden Metallionen werden die PMO-Vorläufer sehr sorgfältig verändert und ausgewählt (gemäß der Hart-Weich-Säure-Base-Theorie (HSAB)). In dieser Hinsicht haben harte Säuren (wie Mg2+, Ca2+ und Cr3+) eine Affinität zu harten Basen mit hoher Elektronegativität; Weiche Säuren (wie Hg2+, Pd2+ und Hg2+) reagieren mit weichen Basen und haben eine starke Affinität zu weichen N- und O-Donorliganden, und Grenzsäuren (wie Zn2+, Fe2+ und Cr2+) reagieren mit Grenzbasen124,125,126. PMOs, die aus durch organische Gruppen verbrückten Siloxaneinheiten bestehen, werden traditionell sowohl durch Sol-Gel- als auch durch Pfropfmethoden synthetisiert119. Beim Sol-Gel-Verfahren werden die organisch verbrückten Alkoxysilane (RʹO)3Si–R–Si(ORʹ)3 mit Copolymeren oder Tensiden als Blockierungsmittel gemischt56,127,128. Während bei der Pfropfmethode ein nicht verbrückter Organosiliciumdioxid-Vorläufer an ein zuvor vorbereitetes PMO-Material gebunden wurde119. Durch das Einfügen einiger spezifischer organischer Gruppen in die Porenwände von PMOs wurden neue Silica-(Nano-)Materialien mit den Vorteilen der organischen und anorganischen Einheiten erhalten56,87,127,128,129,130,131,132,133,134,135. Interessanterweise wird durch die Modifizierung der inneren und äußeren Oberfläche von PMOs die Hydrophilie und Hydrophobie der Poren angepasst, was dazu führt, dass die Eigenschaften dieser Materialien in Lösungsmitteln kontrolliert werden136,137,138. Darüber hinaus können sich die PMO-Materialien gemäß der gemeldeten Literatur139 unter bestimmten Bedingungen wie pH-, Redox-, photochemischen oder biochemischen Bedingungen verändern. Daher kann die Modifizierung dieser Verbindungen mit anderen Materialien (z. B. MOFs) eine großartige Lösung zur Lösung ihrer Probleme sein.

In dieser Arbeit konzentrierten wir uns auf die Synthese eines neuen Nanokomposits durch die Integration von doppelschaligem periodischem mesoporösem Organosilikat (DSS) mit MIL-88A-Fe mit dem Ziel, die Wasserstabilität und Adsorptionskapazität zu verbessern. Im Folgenden wird die Leistung von DSS/MIL-88A-Fe als Adsorptionsmittel zur Entfernung von Blei aus Wasser untersucht. Es bietet eine theoretische Grundlage für die Integration von PMO mit MOFs bei der Behandlung von Schwermetallionen in Wasser.

Die FTIR-Spektren wurden im Transmissionsmodus 4000–400 cm−1 auf einem bei Raumtemperatur ausgestatteten Spektrometer Thermo Nicolet Avatar 370 aufgezeichnet. Röntgenpulverbeugung (XRD) wurde auf einem X'Pert Pro MPD-Diffraktometer der PANalytical Company mit Cu-Kα-Strahlung (λ = 0,154 nm) durchgeführt. Stickstoffadsorptionsisothermen wurden auf einem Quantachrome Instruments Version 2.2 unter Verwendung von N2 als Adsorbat bei –196 °C gemessen. Die Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) wurde mit einem EM10C-100 kV-Mikroskop (Firma ZEISS) durchgeführt. FE-SEM-Bilder, EDX und EDX-Mapping wurden mit einem TESCAN-Rasterelektronenmikroskop (Modell: Sigma VP) aufgenommen, das bei einer niedrigen Beschleunigungsspannung von 15,00 kV und einer Auflösung von etwa 500 nm arbeitete (ZEISS Company). Die optische Emissionsspektroskopie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-OES) wurde mit einem Varian Vista Pro CCD (Australien) durchgeführt. UV-Vis-Spektren der Proben wurden mit einem Hitachi UV-2910-Spektrophotometer aufgenommen.

Alle Reagenzien und Chemikalien wurden ohne weitere Reinigung verwendet. Absolutes Ethanol (EtOH, 99,9 %), konzentriertes Ammoniak (28 Gew.-%), Cetyltrimethylammoniumbromid (CTAB, ≥ 98 %), Salzsäure (HCl, 38 %), Tetraethylorthosilicat (TEOS, 98 %), 1,2-Bis (Triethoxysilyl)ethan (BTEE, 97 %) und Fumarsäure (HO2CCH = CHCO2H), die in dieser Studie verwendet wurden, wurden von Sigma-Aldrich bezogen. Eisenchlorid-Hexahydrat (FeCl3·6H2O) wurde von PubChem gekauft. In allen Experimenten wurde entionisiertes Wasser mit einem spezifischen Widerstand von 18,2 MΩ cm−1 verwendet.

Basierend auf Literaturberichten140 wurden doppelschalige PMO-Nanokugeln über einen Sol-Gel-Prozess erhalten. Bei einer typischen Synthese wurden 0,16 g CTAB mit einer gemischten Lösung aus Ethanol (30 ml), konzentriertem Ammoniak (1,0 ml) und entionisiertem Wasser (75 ml) eine halbe Stunde lang bei 40 °C kombiniert. Anschließend wurde eine Mischung aus BTSE (0,119 g, 0,33 mmol) und TEOS (0,116 g, 0,56 mmol) schnell unter kräftigem Rühren (1100 U/min) bei 40 °C zu der obigen Mischung gegeben und 24 Stunden lang gehalten. Um zweischichtige mesostrukturierte Organosilikatkugeln zu erhalten, wurde der Mischung aus dem vorherigen Schritt eine Mischung aus TEOS und BTSE mit einem anfänglichen Molverhältnis zugesetzt. Nach weiterem Rühren für 24 Stunden bei 40 °C wurde die Aufschlämmung durch Zentrifugieren gesammelt und mit Ethanol gewaschen. Die periodisch mesostrukturierten Organosilikatkugeln wurden in 360 ml entionisiertem Wasser erneut dispergiert und dann in einen mit Teflon ausgekleideten Edelstahlautoklaven überführt, der in einem elektrischen Luftstromofen 5 Stunden lang auf 140 °C erhitzt wurde. Nach dem Abkühlen des Autoklaven auf Raumtemperatur wurde das Produkt durch Zentrifugation gesammelt. Anschließend wurden durch den Lösungsmittelextraktionsprozess mit einer Lösung, die 180 ml Ethanol und 360 µL konzentrierte HCl enthielt, CTAB-Matrizen aus dem Produkt entfernt. Schließlich wurden doppelschalige, mit Ethan verbrückte PMO-Nanokugeln nach dreimaligem Waschen mit Ethanol und Trocknen im Hochvakuum bei 80 °C über Nacht erhalten.

Um MIL-88A-Fe mit der Ultraschallmethode herzustellen, wurde 1 mmol FeCl3·6H2O (0,27 g) in 10 ml einer zuvor hergestellten Mischung aus DMF und ethanolischer Lösung in einem Volumenverhältnis von 4,5:1 unter Beibehaltung einer konstanten Molarität gelöst Verhältnis (NaOH:Fe = 0,8:1). In einem äquimolaren Verhältnis von FeCl3·6H2O wurde Fumarsäure (1 mmol, 0,116 g) in 5 ml DMF gelöst. Anschließend wurden beide Lösungen gemischt und 10 Minuten lang mit einer Sonde mit 20 W und 10 kHz im Dauerstrichmodus beschallt. Anschließend wurden die so synthetisierten MIL-88A-Fe-Stäbe zentrifugiert und mehrmals mit DMF und Ethanol gewaschen und dann über Nacht bei 85 °C im Vakuum getrocknet141.

Wie in Schema 1 gezeigt, lief das Syntheseverfahren des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits über eine hydrothermale Behandlung ab. Zunächst wurde eine bestimmte Menge des doppelwandigen Ethan-verbrückten PMO-Pulvers (10 Gew.-%) 1 Stunde lang in einem Ultraschallbad bei Raumtemperatur in 20 ml Reinstwasser dispergiert. Anschließend wurden 1 mmol FeCl3·6H2O (0,27 g) und 1 mmol Fumarsäure (0,116 g) in einer Mischung aus DMF und der zuvor hergestellten ethanolischen Lösung mit einem Volumenverhältnis von 4,5:1 gelöst, um ein NaOH-Fe-Verhältnis von 0,8:1 zu erhalten Verhältnis in den Reaktionsmedien. Dann wurde eine doppelwandige Ethan-verbrückte PMO-Lösung nach und nach in die obige Lösung getropft und 15 Minuten lang unter den gleichen Bedingungen beschallt. Anschließend wurde die Mischung in einen 100-ml-Autoklaven überführt, verschlossen und 12 Stunden lang auf 65 °C erhitzt. Das DSS/MIL-88A-Fe-Komposit wurde durch Zentrifugation erhalten, mehrmals mit Ethanol gewaschen und dann 12 Stunden lang unter Vakuum bei 85 °C getrocknet.

Herstellung des doppelschaligen periodischen mesoporösen Organosilikat-Nanosphären/MIL-88A-Fe-Komposits.

Verschiedene Anfangskonzentrationen der Pb2+-Lösung (10, 20, 40, 60, 80 und 100 mg/L) wurden durch Auflösen von Pb(OAc)2-Salz in entionisiertem Wasser hergestellt. Anschließend wurde DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit (15 mg) in Pb2+-Lösung (50 ml) gegeben, um Pb (II) bei pH 6 zu adsorbieren. Die Suspension wurde während des Tests gerührt (5–150 Minuten). und die Temperatur wurde durch ein thermostatisches Wasserbad (25 ± 2 °C) geregelt. Die Daten zur Adsorptionskinetik wurden durch Probenahme von 5 ml Suspension zu verschiedenen Zeitpunkten im Verlauf des Experiments ermittelt. Der feste Adsorptionsmittelverbund wurde durch Filtration von der Lösung abgetrennt.

Die Adsorptionskapazität (\({q}_{e}\), mg g−1) von Pb2+ durch den festen Adsorbensverbund im Gleichgewicht sowie die Entfernungseffizienz (%) (R) von Pb2+ wurden wie folgt berechnet Formel: wobei C0 (mg/L) die Anfangskonzentration von Pb (II) und Ce (mg/L) die Gleichgewichtskonzentration in der flüssigen Phase ist. V ist das Volumen der Lösung (ml) und m ist die Menge des Adsorptionsmittels (mg).

Die Herstellung des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits ist in Schema 1 dargestellt. Zu Beginn wurden monodisperse doppelschalige periodische mesoporöse Siliciumdioxid-Nanokugeln über einen Sol-Gel-Polymerisationsprozess erhalten140. Zweischichtige SiO2-Nanokügelchen wurden durch ein Cetyltrimethylammoniumbromid (CTAB)-Tensid-gesteuertes Sol-Gel-Verfahren durch eine Mischung von Silanvorläufern einschließlich Tetraethylorthosilicat (TEOS) und 1,2-Bis(triethoxysilyl)ethan (BTSE) in einer Wasser-Ethanol-Lösung erzielt . Doppelschalige SiO2-Nanosphären (DSS) werden durch Zugabe einer Mischung aus TEOS und BTSE zur Reaktionslösung mit schrittweiser Zugabe in 24-Stunden-Intervallen erhalten. Die nacheinander gewachsenen DSS-Kugeln wurden 5 Stunden lang bei 120 °C hydrothermisch behandelt, um den festen Zustand in eine Hohlstruktur umzuwandeln. SiO2-Nanokugeln aus zwei Schichten mit geordneten radialen Mesokanälen konnten nach der Extraktion von CTAB-Tensiden aus den Schalen durch saures Ethanol erhalten werden. Die Herstellung des DSS/MIL-88(A)-Fe-Verbundadsorbens zur Entfernung von Pb2+ aus der Lösung erfolgte durch hydrothermale Behandlung. Zu einer bestimmten Menge FeCl3·6H2O in hochreinem Wasser wurde Fumarsäure unter Rühren hinzugefügt. Dann wurde die DSS-Nanosphärenlösung nach und nach in die obige Lösung getropft und 2 Stunden lang kräftig gerührt. Anschließend wurde die Mischung in einen Autoklaven überführt, um das endgültige Nanokomposit zu erhalten.

Nach der erfolgreichen Synthese von doppelschaligen periodischen mesoporösen Organosilikat-Nanokugeln/MIL-88A-Fe-Komposit wurde seine Struktur mit verschiedenen spektroskopischen Methoden bewertet, darunter Fourier-Transform-Infrarotspektroskopieanalyse (FTIR), Röntgenpulverbeugung (XRD), Brunauer, Oberflächenanalyse nach Emmett und Teller (BET), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FE-SEM), energiedispersive Röntgenspektroskopie und optische Emissionsspektroskopie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-OES).

Die FTIR-Spektren von (a) DSS-Nanokugeln, (b) MOF MIL-88(A)-Fe und (c) DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit sind in Abb. 1 dargestellt. So wie es ist Wie aus Abb. 1a hervorgeht, werden die typischen Absorptionsbanden bei 1084, 819 und 465 cm−1 den asymmetrischen, symmetrischen bzw. Biegeschwingungen der Si-O-Si-Bindung zugeordnet. Die FT-IR-Spektren der DSS-Nanokugeln zeigten Absorptionsbanden von etwa 2930 cm−1, die der Schwingung der CH-Bindung in der -CH2-CH2-Gruppe zugeordnet werden können, was eindeutig auf die Ethan-verbrückten Gerüste hinweist.

FTIR-Spektren von (a) DSS-Nanokugeln, (b) MIL-88(A)-Fe-MOF und (c) DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit.

Die breite Absorptionsbande bei 3440 cm−1 und die markante Bande bei 1623 cm−1 können mit den Streckungs- und Biegemodi der oberflächengebundenen Hydroxylgruppen (ν O–H) bzw. der adsorbierten Wassermoleküle in DSS-Nanokugeln in Zusammenhang gebracht werden140. Im FTIR-Spektrum von MOF MIL-88(A)-Fe (Abb. 1b) erscheint die Bande, die dem ν(C=C) für den Fumaratliganden entspricht, als scharfe Bande im Bereich von 1690 cm−1142. Außerdem können zwei einflussreiche Banden bei 1607 und 1398 cm−1 den asymmetrischen bzw. symmetrischen Schwingungsmoden der Carboxylgruppe von Fumarsäure zugeschrieben werden. Der charakteristische Peak bei 790 cm−1 kann mit der C-H-Biegeschwingung des organischen Linkers in Verbindung gebracht werden143. Außerdem wird die Absorptionsbande bei 640 cm−1 der Carbonylgruppe zugeordnet144,145. Im Fall des DSS/MIL-88(A)-Fe-Verbundwerkstoffs liegt, wie in Abb. 1c zu sehen ist, die charakteristische Streckschwingung von O-H (die dem doppelschaligen SiO2 zugeschrieben wird) bei 3420 cm−1. Dies wird durch den O-H-Schwingungsmodus des Wassergehalts abgedeckt (im Zusammenhang mit der Adsorption von Feuchtigkeit in der Luft an MOF). Darüber hinaus wurde die eindeutige Struktur des Nanokomposits durch das Auftreten der Absorptionsbanden bei 1608 und 1398 cm−1 bestätigt ( zurückzuführen auf die Koordination zwischen der Carboxylgruppe und Fe3+) und Absorptionsbanden bei 1054 und 800 cm−1 (verbunden mit den Schwingungen der Si-O-Si-Bindung). Die erhaltenen Ergebnisse bestätigten, dass die spektralen Informationen mit den Ergebnissen der XRD-Analyse übereinstimmen im Folgenden beschrieben.

Um die kristalline Struktur von (a) DSS-Nanokugeln, (b) MIL-88(A)-Fe-MOF und (c) DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit zu bestätigen, wurde die Pulver-Röntgenbeugung ( Es wurde eine PXRD-Technik durchgeführt und die Ergebnisse sind in Abb. 2 dargestellt. Es ist zu beobachten (Abb. 2a), dass die amorphe Struktur doppelschaliger SiO2 (DSS)-Nanokugeln (I) einen breiten Beugungspeak bei 2θ = aufweist 22,5°146. Für das MIL-88(A)-Fe-MOF liegen die wichtigsten deutlichen Peaks bei 2θ = 8,4°, 9,9°, 12,8°, 15,3°, 15,9°, 21,1° und 22,5° in Bezug auf (010), ( 101), (110), (002), (012), (022) und (103) Kristallebenen (Abb. 2b)141,147. Im XRD-Muster des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits stimmten alle Peaks gut mit denen des entsprechenden reinen MIL-88(A)-Fe-MOFs überein. Bemerkenswerterweise entwickelte sich der Beugungspeak bei 2θ = 8,5°, der der (100)-Kristallfläche zugeschrieben wird, stärker als der von reinem MIL-88(A)-Fe (Abb. 2c). Die Verschiebung könnte auf die doppelschaligen periodischen mesoporösen Organosilikat-Nanokugeln zurückzuführen sein, die die MIL-88(A)-Fe-MOF-Kristallorientierung im modifizierten Verbundwerkstoff kontrollierten. Die XRD-Ergebnisse legen nahe, dass das reine MIL-88(A)-Fe-MOF und das gewünschte Komposit erfolgreich synthetisiert wurden.

XRD-Muster von DSS-Nanokugeln (a), MIL-88(A)-Fe-MOF (b) und DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit (c).

Es ist bekannt, dass die BET-Oberfläche und die Porenstruktur des synthetisierten Nanokomposits wesentliche Faktoren sind, die die katalytische Aktivität beeinflussen. Um weitere Einblicke in die Textureigenschaften (Porengrößenverteilungen und BET-Oberflächen) zu gewinnen, N2-Adsorptions-Desorptionsanalyse von DSS-Nanokugeln (a), MIL-88(A)-Fe MOF (b), DSS/MIL-88 (A)-Fe-Nanokomposit (c) und DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit nach Pb2+-Adsorption (d) sind in Abb. 3 dargestellt. Wie in Abb. 3a zu sehen ist, weisen DSS-Nanokugeln eine typische Typ-IV-Isotherme auf Eine große Hystereseschleife weist auf das Vorhandensein einer mesoporösen Struktur mit einer großen Oberfläche von etwa 244,87 m2 g−1 und einem Porenvolumen von 0,864 cm3 g−1 hin. In Abb. 3b wurde festgestellt, dass die Hystereseschleifen in der Isothermenkurve des MIL-88(A)-Fe-MOF einer typischen Typ-IV-Isotherme mit H3-Hystereseschleife zugeschrieben werden können148. Darüber hinaus wurden die abgeleitete BET-Oberfläche (erhalten aus der Brunauer-Emmett-Teller-Theorie (BET)) und das Porenvolumen auf 236 m2 g−1 bzw. 0,180 cm3 g−1 geschätzt. Wie aus den in Tabelle 1 zusammengefassten Daten hervorgeht, ist die BET-Oberfläche des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits größer als die des reinen DSS und MOF (Abb. 3c). Das größere Porenvolumen des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits im Vergleich zum reinen DSS und MOF bot eine mesoporöse Architektur für Verbundproben und einen geeigneten Weg für den Massentransport (Tabelle 1). Darüber hinaus ist das mittlere Porenvolumen des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits (2,919 nm) etwas niedriger als das des reinen DSS (14,115 nm) und MOF (3,056 nm), was wahrscheinlich auf den synergistischen Effekt zurückzuführen ist und impliziert die erfolgreiche Kombination von MOF und PMOs. Darüber hinaus zeigt die Untersuchung der Barrett-Joyner-Halenda (BJH)-Porengrößenverteilung, die mithilfe des Adsorptionszweigs berechnet wurde (dargestellt in Abb. 3e), deutlich drei Peaks mit der Mitte bei 8, 19 und 61 nm, die der Mesoporität der Schale entsprechen , hohler Hohlraum (der Schale-in-Schale-Abstand) bzw. auch makroporös von MOF. Durch den Vergleich des BJH vor und nach der Pb2+-Adsorption konnte der Schluss gezogen werden, dass keine signifikanten Veränderungen in der Porengrößenverteilung beobachtet wurden (Abb. 3e,f).

N2-Adsorptions-Desorptionsanalyse von DSS-Nanokugeln (a), MIL-88(A)-Fe-MOF (b), DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit (c) und DSS/MIL-88(A)- Fe-Nanokomposit nach Pb2+-Adsorption (d). BJH-Diagramme von DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit (e) und DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit nach Pb2+-Adsorption (f).

Die morphologischen Untersuchungen des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits wurden mithilfe der Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FE-SEM) und der Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) durchgeführt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Abb. 4 dargestellt. Um das gut synthetisierte DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit zu belegen, untersuchten wir zunächst die reinen DDS-Nanokugeln und das MIL-88(A)-Fe-MOF mittels FE-SEM Analyse. Wie aus Abb. 4a hervorgeht, weist DDS eine gleichmäßig sphärische Form, eine monodisperse Größenverteilung und eine große Oberfläche mit Partikelgrößen von etwa 280 nm auf. Außerdem zeigt das ursprüngliche MIL-88(A)-Fe-MOF gut kristallisierte Stäbe mit einer hexagonalen Fläche und einer durchschnittlichen Größe von 1,2 μm (Abb. 4b). Die Bildung des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits wird offensichtlich anhand der FE-SEM-Bilder bestätigt (Abb. 4c, d). Wie aus Abb. 4c, d hervorgeht, behielt das erhaltene DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit die ursprüngliche Form des Eltern-DSS und MOF mit einer durchschnittlichen Größe von 280 nm bzw. 1,1 μm bei. Interessanterweise zeigt die Nanokompositstruktur die Bildung einer regelmäßigen Anordnung von DDS-Nanokugeln, wie in Abb. 4a dargestellt, zusammen mit der Bildung einer hexagonalen Stäbchenstruktur mit Abmessungen im Bereich der früheren MOF-Morphologien. Um außerdem den Einfluss der Pb2+-Adsorption auf die Morphologie zu untersuchen, wurde das FE-SEM-Bild des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits nach der Adsorption aufgezeichnet und in Abb. 4e dargestellt. Durch den Vergleich der FE-SEM-Bilder des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits vor (Abb. 4c, d) und nach (Abb. 4e) der Adsorption von Pb2+ konnte der Schluss gezogen werden, dass Pb2+-Ionen in die Oberfläche adsorbiert wurden DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit.

REM-Bilder von DSS-Nanokugeln (a), MIL-88(A)-Fe-MOF (b), DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit (c,d), nach Pb2+-Adsorption (e) und Wiederverwendbarkeit von DSS /MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit nach 4 Adsorptions-Desorptions-Zyklen (f).

Für weitere Einblicke in die Morphologie des synthetisierten DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits wurden die TEM-Bilder untersucht und in Abb. 5a – c dargestellt. Die TEM-Bilder des Nanokomposits bestätigen die Existenz heller und dunkler Bereiche in den doppelschaligen Strukturen. Darüber hinaus deuten die in TEM-Bildern beobachteten Hohlräume, wie aus Abb. 5a, b hervorgeht, auf das Vorhandensein mesoporöser Kanäle auf der Oberfläche der DSS-Nanokugeln hin. Bemerkenswert ist, dass die Bildung der hexagonalen Stäbchenstruktur des MIL-88(A)-Fe-MOF in Abb. 5c deutlich beobachtet wurde. Außerdem wurde die Dicke der Außenschicht, der Innenschicht und des Hohlraums (der Abstand von Schale zu Schale) auf etwa 13, etwa 20 bzw. etwa 33 nm geschätzt. Dementsprechend beträgt der Gesamtaußendurchmesser für DSS-Nanokugeln etwa 280 nm, was den FE-SEM-Daten sehr nahe kommt.

TEM-Bilder von DSS (a) und DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit (b,c).

Die Untersuchung des EDX-Spektrums bestätigte das Vorhandensein von C-, O- und Fe-Elementen in der Nanokompositstruktur (Abb. 6a). Nach der Adsorption wurden die Pb2+-Signale in der verwendeten Adsorbensoberfläche nachgewiesen (Abb. 6b).

EDX von DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit (a) und nach Adsorption von Pb2+ (b).

Zur weiteren Bewertung des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits wurde eine EDX-Mapping-Analyse durchgeführt und das Vorhandensein von C, O, Si und Fe mit gleichmäßiger Verteilung bestätigt (Abb. 7a). Darüber hinaus waren die Elementverteilungen nach der Pb2+-Adsorption nahezu identisch. Diese Ergebnisse bewiesen, dass sich Pb2+ erfolgreich an der Adsorptionsmitteloberfläche angelagert hatte (Abb. 7b).

EDX-Kartierung des DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposits (a) und nach Adsorption von Pb2+ (b).

In dieser Studie wurde die Entfernung von Pb2+ aus wässriger Lösung mithilfe eines doppelschaligen periodischen mesoporösen Organosilikat-Nanosphären/MIL-88A-Fe-Komposits untersucht. Um die Adsorption von Bleiionen aus einer wässrigen Lösung zu überprüfen, werden zunächst 15 mg DSS/MIL zu 50 ml Lösungen von Pb2+ mit unterschiedlichen Konzentrationen (10, 20, 40, 60, 80, 100 mg/L) gegeben -88A-Fe-Komposit wurde separat bei pH 6 zugegeben. Anschließend wurden die Anfangskonzentrationen von Pb2+ in Abständen von 5, 15, 30, 45, 60, 75, 90 und 110 Minuten bei Raumtemperatur gemessen. Die Auswirkungen der Kontaktzeit und der anfänglichen Konzentration von Pb2+ auf die Adsorption von Pb2+ durch DSS/MIL-88A-Fe wurden untersucht. Aus Abb. 8 geht hervor, dass die Adsorptionskapazität von Pb2+ mit einer anfänglichen Massenkonzentration von 10–100 mg/L auf dem DSS/MIL-88A-Fe-Komposit innerhalb von 30 Minuten ein Adsorptionsgleichgewicht erreichte.

Einfluss der anfänglichen Kontaktkonzentration von Pb2+ und der Zeit auf seine Adsorption.

Aus Abb. 9 geht hervor, dass der DSS/MIL-88A-Fe-Verbund im Vergleich zu MIL-88A-Fe und DDS die höchste Adsorptionskapazität aufweist, was auf die größere Oberfläche und zahlreichere aktive Stellen für die Adsorption von Pb2+-Ionen (Pb2+-Lösung mit) zurückzuführen ist eine Konzentration von 100 mg/L). Es zeigte sich, dass die Adsorptionskapazität mit zunehmender anfänglicher Pb2+-Konzentration zunahm. Dies ist auf die Zunahme der treibenden Kraft des Konzentrationsgradienten mit der Zunahme der anfänglichen Pb2+-Konzentration zurückzuführen.

Pb2+-Adsorptionsisothermen für DSS, MIL-88A-Fe und DSS/MIL-88A-Fe-Komposit bei Raumtemperatur mit einer Konzentration von 100 mg/L Pb2+-Lösung.

Der Einfluss der Adsorptionsmitteldosierung auf die Entfernungseffizienz von Pb2+ durch DSS/MIL-88A-Fe-Komposit wurde untersucht. Zu diesem Zweck wurden 50 ml Pb2+-Lösung mit einer Konzentration von 40 mg/L und 5–35 mg DSS/MIL-88A-Fe-Komposit bei Raumtemperatur zugegeben und 30 Minuten gerührt. Wie aus Abb. 10 ersichtlich ist, nimmt mit der Erhöhung der Adsorptionsmitteldosis zunächst die prozentuale Entfernung zu, was auf die Vergrößerung der Gesamtoberfläche des Adsorptionsmittels und der Anzahl der Adsorptionsstellen des Adsorptionsmittels in einer bestimmten Menge zurückzuführen sein könnte der Lösung. Ab einem Wert von 20 mg erreicht die prozentuale Entfernung jedoch einen nahezu konstanten Wert. Dies kann auf eine Überlappung der Adsorptionsstellen und damit auf eine Überfüllung der Adsorptionspartikel zurückzuführen sein. Bei einer Adsorptionsmitteldosis von 20 mg/L (aus wirtschaftlichen Gründen) und einem pH-Wert von 6 wurde eine maximale Entfernung von 86,6 % beobachtet.

Einfluss der Adsorptionsmitteldosierung auf die Adsorptionskapazität und die Entfernungseffizienz von Pb2+.

Es ist bekannt, dass der pH-Wert der Lösung ein wesentlicher Faktor ist, der die Adsorptionsleistung von Pb2+ beeinflusst. Zu diesem Zweck wurden verschiedene pH-Werte (3, 4, 5, 6 und 7) untersucht, die die Adsorptionsleistung von Pb2+ durch DSS/MIL-88A-Fe beeinflussen (Abb. 11). Die Adsorptionskapazität von Pb2+ an Komposit hängt vom pH-Wert ab, der mit zunehmendem pH-Wert langsam ansteigt, bis pH 6 erreicht wird.

Einfluss des pH-Wertes auf die Adsorptionskapazität von Pb2+.

Die Oberfläche des DSS/MIL-88A-Fe-Verbundwerkstoffs wird in den sauren Lösungen (pH 3, 4 und 5) protoniert, die eine positive Ladung enthalten, die eine elektrostatische Abstoßung zwischen DSS/MIL-88A-Fe und Pb2+ verursacht. Dieses Phänomen zeigte, dass eine große Menge an H+-Ionen mit Pb2+-Ionen um die Adsorptionsstellen im Verbundwerkstoff in einer sauren Umgebung konkurrierte149. Dadurch wurde die Adsorptionskapazität von Pb2+ durch das Adsorptionsmittel DSS/MIL-88A-Fe-Komposit verringert. Wenn der pH-Wert 6 überschreitet, bilden Pb2+-Ionen schnell Pb2+-Hydroxid (Niederschlag) mit OH−150. Daher wurde für die nachfolgenden Adsorptionsexperimente der optimale pH-Wert von 6 gewählt.

Um Informationen über den Mechanismus des Adsorptionsprozesses zu erhalten, sind Adsorptionsisothermenmodelle für den Entwurf des Adsorptionssystems wichtig. Die Adsorptionskapazität von Pb2+ durch DSS/MIL-88A-Fe-Komposit wurde unter Verwendung des isothermen Adsorptionsmodells von Langmuir (3), Freundlich (4) und Temkin (5) bewertet, um die Wechselwirkung zwischen DSS/MIL-88A-Fe-Komposit und Pb2+ zu ermitteln . Die entsprechenden Gleichungen isothermer Adsorptionsmodelle lauten wie folgt;

wobei \({q}_{e}\)(mg/g) die Gleichgewichtsadsorptionskapazität von Pb2+ in Lösung ist, \({q}_{L}\)(mg g−1) die maximale Adsorptionskapazität darstellt, KL (L mg−1) ist die Langmuir-Konstante, die der Affinität der Bindungsstellen zwischen dem Adsorbens und der Zielsubstanz zugeschrieben wird. KF ((mg g−1)/(mg g−1)1/n) und n ((mg(1−(1/n)) L(1/n) g−1) sind Freundlich-Konstanten, die die Adsorptionskapazität und darstellen Adsorptionsintensität. R ist die Gaskonstante (8,314 J/mol⋅K), T ist die Temperatur (K).

Drei Modelle experimenteller Daten aus Adsorptionsprozessen wurden angewendet, um den Pb2+-Adsorptionsmechanismus zwischen der flüssigen und der adsorbierenden Phase zu erklären. Die Anpassungsergebnisse der Adsorption von Pb2+ sind in Abb. 12 dargestellt. Die Parameter der Modelle sind in Tabelle 2 aufgeführt.

Lineares Diagramm für (a) Langmuir-, (b) Freundlich- und (c) Temkin-Adsorptionsisothermenmodelle.

Das Langmuir-Modell ist normalerweise mit den Adsorptionseigenschaften von Monoschichten und dem Energieniveau eines homogenen Systems verbunden, das keine Wechselwirkung zwischen adsorbierten Spezies aufweist151. Das Freundlich-Modell ist im Allgemeinen ein empirisches Modell, das sich auf heterogene Systeme bezieht und auf die mehrschichtige Adsorption des Adsorbens angewendet wird152.

Das Temkin-Modell wird üblicherweise durch eine gleichmäßige Verteilung der Bindungsenergien beschrieben, um Adsorbat-Adsorbens-Wechselwirkungen an Adsorptionsstellen zu erklären153.

Das günstigste isotherme Adsorptionsmodell lieferte das Freundlich-Modell, da es im Gegensatz zum Wert des Korrelationskoeffizienten zwischen den Langmuir- und Temkin-Modellen einen höheren R2-Wert lieferte. Das Adsorptionsverhalten von Pb2+ durch DSS/MIL-88A-Fe-Komposit trat hauptsächlich an heterogenen Poren oder Oberflächen als Hauptadsorptionsstellen auf, und es könnte eine mehrschichtige Adsorption vorliegen.

\(\frac{1}{\mathrm{n}}\) ist eine Konstante, die die Pb2+-Adsorptionsintensität durch das Adsorbens widerspiegelt; Liegt der Wert von \(\frac{1}{\mathrm{n}}\) zwischen 0,1 und 1,0, ist der Adsorptionsprozess günstig154.

Die Temperatur ist einer der wesentlichen Faktoren, die die Adsorptionskapazität von Verbundwerkstoffen bei der Aufnahme von Pb2+ beeinflussen. Der Einfluss der Temperatur auf die Adsorption von Pb2+ auf dem DSS/MIL-88A-Fe-Verbundwerkstoff wurde bei drei Temperaturen bei 298, 308 und 318 K untersucht. Offensichtlich nahm mit steigender Temperatur die Adsorptionskapazität des Adsorbens bei der Absorption von Pb2+ zu . Dies zeigte, dass der Adsorptionsprozess endotherm war.

Um die thermodynamischen Merkmale weiter zu untersuchen, wurden die thermodynamischen Parameter wie Gibbs freie Energieänderung (ΔG°, kJ/mol), Enthalpieänderung (ΔH°, kJ/mol) und Entropieänderung (ΔS°, J/(mol·K) verwendet. ) wurden anhand der folgenden Gleichungen berechnet:

wobei R die universelle Gaskonstante (8,314 J/mol K) ist; T ist die Kelvin-Temperatur (K); Kc stellt die thermodynamische Gleichgewichtskonstante dar.

Die ΔH°- und ΔS°-Werte wurden aus den Steigungen und Schnittpunkten der Van't-Hoff-Kurve ermittelt. Die Ergebnisse sind in Abb. 13 dargestellt und die thermodynamischen Parameter sind in Tabelle 3 aufgeführt.

Van-Der-Hoff-Gleichung. Experimentelle Bedingungen: [Pb2+] = 80 mg L−1, pH 6,0, Adsorptionsmitteldosis = 15 mg, Lösungsvolumen = 50 ml; Zeit = 30 Min.

Die negativen Werte von ΔG° zeigten an, dass die Adsorption von Pb2+ auf dem DSS/MIL-88A-Fe-Komposit spontan erfolgte. Darüber hinaus stieg mit der erhöhten Temperatur der absolute Wert von ΔG°, was zeigt, dass hohe Temperaturen den Adsorptionsprozess fördern können.

Die positiven Werte von ΔH° deuten darauf hin, dass der Adsorptionsprozess seiner Natur nach endotherm war, wohingegen der positive Wert der Entropieänderung (ΔS°) die Zunahme der Zufälligkeit an der Grenzfläche zwischen Feststoff und Lösung während der Adsorption von Pb2+ offenbart. Daher war die Adsorption ein endothermer und spontaner Prozess.

Die Adsorptionskinetik von Pb2+ auf DSS/MIL-88A-Fe-Komposit unter Verwendung von 80 mg L−1 Pb2+-Lösung mit pH 6 bei Raumtemperatur wurde ebenfalls untersucht. Wie in Abb. 8 dargestellt, kann der schnelle Pb2+-Adsorptionsprozess auf dem DSS/MIL-88A-Fe-Verbundwerkstoff in den ersten 5 Minuten auf das Vorhandensein ausreichend aktiver Adsorptionsstellen auf der Oberfläche des Adsorptionsmittels zurückzuführen sein. Die Adsorption erreichte innerhalb von 30 Minuten nahezu das Gleichgewicht.

Um die Adsorptionskinetik zu untersuchen und das Adsorptionsverhalten der Pb2+-Adsorption auf dem DSS/MIL-88A-Fe-Verbundwerkstoff genau zu interpretieren, wurden vier Arten von kinetischen Modellen verwendet, darunter Pseudo-erste Ordnung (9), Pseudo-zweite Ordnung (10), Das Elovich-Modell (11) und die Partikeldiffusion (12) werden wie folgt ausgedrückt155,156;

wobei \({q}_{e}\) und \({q}_{t}\) die Adsorptionskapazität bei Gleichgewicht und Zeit (mg g−1), K1 (min−1) und K2 [g (mg min)−1] sind Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten der Kinetik pseudo-erster Ordnung bzw. pseudo-zweiter Ordnung. Ki (mg/g \({\mathrm{min}}^{0,5})\) und a sind Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten der Intrapartikeldiffusion bzw. Intrapartikeldiffusionskonstanten, die den Grenzschichteffekt widerspiegeln. \(\alpha\)[mg (g min)−1] und \(\beta\)(g mg−1) veranschaulichen die anfänglichen konstanten Adsorptions- bzw. Desorptionskonstanten157,158,159.

Der Adsorptionsprozess besteht normalerweise aus mehreren Schritten, von denen der langsamste Schritt die Geschwindigkeit des Adsorptionsprozesses steuert.

Die experimentellen Daten wurden unter Verwendung der oben genannten vier Adsorptionskinetikmodelle angepasst. Aus den Anpassungsergebnissen in Abb. 14a–d und Tabelle 4 geht hervor, dass der R2-Wert des Pseudo-Dynamikmodells zweiter Ordnung größer ist als der der anderen drei Modelle (der Korrelationskoeffizient R2 des Pseudo-Dynamikmodells zweiter Ordnung). dynamisches Modell zweiter Ordnung ist gleich 0,998). Dieses Ergebnis zeigt, dass die Adsorptionsrate auf der Oberfläche des Adsorbens der geschwindigkeitsbestimmende Schritt ist und die Adsorbensoberfläche einem heterogenen System entspricht.

Diagramme des kinetischen Modells pseudo-erster Ordnung für die Adsorption von Pb2+ (a), des kinetischen Modells pseudo-zweiter Ordnung für die Adsorption von Pb2+ (b), des kinetischen Modells von Elovich für die Adsorption von Pb2+ (c) und des Intrapartikelmodells -Diffusionskinetisches Modell für die Adsorption von Pb2+ (d). Bedingungen: T = 398 K, Adsorptionsmittel = 15 mg/L, Metall = 80 mg/L, pH 6 und Kontaktzeit = 90 Minuten.

Gemäß der obigen Analyse und Charakterisierung wird ein möglicher Mechanismus für die Pb2+-Entfernung vorgeschlagen. Um den Pb2+-Adsorptionsprozess und die Wechselwirkung zwischen Komposit und Schwermetall besser zu verstehen, wurde das Zetapotential von DSS und MIL-88(A)-Fe bei pH 6 gemessen. Auf der Grundlage der erhaltenen Ergebnisse wurde die Oberflächenladung von DDS ermittelt negativ (– 40 mV), was darauf hinweist, dass die elektrostatische Anziehung zu einer stärkeren Pb2+-Adsorption führt. Der Adsorptionsmechanismus zwischen DSS-Schwermetallen beruht also auf der elektrostatischen Anziehung ungleicher Ladungen bei pH 6.

Andererseits hat DSS eine große spezifische Oberfläche und eine mesoporöse Kanalmikrostruktur bereitgestellt, in der viele hydroxylfunktionelle Gruppen auf der Oberfläche von DSS-Materialien als aktive Stellen für die Adsorption von Schwermetallionen freigelegt wurden. Die Adsorption erfolgte hauptsächlich durch elektrostatische Wechselwirkungen zwischen der Oberflächenhydroxylgruppe von DSS und den Schwermetallionen.

Darüber hinaus könnte der Pb2+-Adsorptionsmechanismus in der Lösung über MIL-88(A)-Fe leicht durch Ionenaustauschprotonen auf der Oberfläche des Adsorbens mit Pb2+ erfolgen (diese Beobachtung wurde durch einen Vergleich vor und nach der Pb2+-Adsorption durch FTIR und SEM bestätigt). Analyse).

Es konnte verstanden werden, dass der Pb2+-Adsorptionsmechanismus einen kompetitiven Ionenaustausch mit MIL-88(A)-Fe und elektrostatische Wechselwirkungen mit dem DSS des Verbundwerkstoffs beinhaltete. Der Pb2+-Adsorptionsmechanismus könnte auch durch die Bindung an offene Metallstellen auf dem MOF des Verbundwerkstoffs (ein Porenfüllmechanismus) oder die Wechselwirkung mit aktiven Stellen auf der Oberfläche von DSS, die hydroxylfunktionelle Gruppen enthalten, erfolgen.

Das MIL-88(A)-Fe zeigte eine positive Oberflächenladung (+ 30 mV). Unter diesem Gesichtspunkt wird daher der Schluss gezogen, dass die Wechselwirkung zwischen den DDS-Nanopartikeln und MIL-88(A)-Fe durch elektrostatische Anziehung erfolgt und ein Verbundmaterial mit der Bezeichnung DSS/MIL-88(A)-Fe entsteht.

Die Recyclingfähigkeit des Adsorptionsmittels ist sowohl wirtschaftlich als auch ökologisch ein wichtiger Indikator. Um die Recyclingfähigkeit des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits zu bewerten, wurde das Adsorptionsmittel in eine HCl-Lösung mit einer Konzentration von 0,05 M gegeben und 2 Stunden lang gerührt, anschließend filtriert und 3 Stunden lang mit Salpetersäure gewaschen mal. Anschließend wurde das Komposit mehrmals mit entionisiertem Wasser gereinigt und 10 Stunden lang bei 85 °C aktiviert, um Pb2+ erneut in 40 mg L−1 Lösung zu adsorbieren. Die Auswirkung der Zyklenzeiten des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits auf die Adsorptionskapazität ist in Abb. 15 dargestellt. Die Adsorptionskapazität von Pb2+ durch das DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit nimmt nach 4 Regenerationsperioden leicht ab um das Adsorptionsmittel wiederzuverwenden (von 77,8 % im ersten Zyklus auf 70,3 % im vierten Zyklus). Die Abnahme der Adsorptionskapazität bei wiederholter Verwendung könnte durch den Massenverlust des Verbundadsorbens bei Säurebehandlungen verursacht werden. Die Ergebnisse belegen eine gute Recyclingfähigkeit im zyklischen Adsorptionsprozess für die Pb2+-Adsorption.

Zyklusleistung des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits für die Pb2+-Adsorption.

Um den Adsorptionsmechanismus und die Recyclingfähigkeit des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits im zyklischen Adsorptionsprozess für die Pb2+-Adsorption weiter zu untersuchen, wurden die FT-IR-Spektren des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits untersucht vor (Abb. 16a), nach der Adsorption von Pb2+ (Abb. 16b) und auch wiederverwendetes Adsorptionsmittel nach vier Katalyseläufen (Abb. 16c) wurden analysiert.

FTIR-Spektren von frischem DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit (a), nach pb2+-Adsorption (b) und wiederverwendetem DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposit (c).

Wie aus Abb. 16b hervorgeht, verschoben sich die charakteristischen Peaks bei 3420 und 1054 cm−1, die auf Schwingungen des DSS zurückzuführen sind, auf 3407 und 1043 cm−1 und die Intensität der Peaks schwächte sich nach der Adsorption von Pb2+ ab. Darüber hinaus stellten die signifikanten Peaks bei 1608 und 1398 cm−1 die Koordination zwischen der Carboxylgruppe und Fe3+ dar, waren auf 1568 und 1390 cm−1 rotverschoben und deutlich abgeschwächt (Ergänzende Informationen).

Außerdem kann aus dem FT-IR-Spektrum des wiederverwendeten Adsorptionsmittels nach vier Katalyseläufen geschlossen werden, dass alle charakteristischen Absorptionsbanden wie Formen, Positionen und Frequenzen mit den FT-IR-Spektren des frischen Katalysators übereinstimmten (Abb. 16c). .

Gemäß den in Abb. 4f gezeigten Daten bestätigt das wiederverwendete FE-SEM-Bild des DSS/MIL-88(A)-Fe-Komposits, dass nach vier katalytischen Läufen keine große Änderung der Partikelgröße oder -form und -morphologie beobachtet wurde.

Ein Vergleich der Adsorptionskapazität und der Adsorptionsgleichgewichtszeit für Pb2+ durch DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit mit einigen verschiedenen Adsorbentien ist in Tabelle 5 aufgeführt. Offensichtlich wurden in früheren Arbeiten trotz der kurzen Adsorptionsgleichgewichtszeit von Pb2+ Adsorbentien verwendet zeigten im Vergleich zu dieser Arbeit eine schlechte Adsorptionskapazität (Tabelle 5, Einträge 1–6). Außerdem zeigte modifizierte Pflanzenkohle eine lange Adsorptionszeit und eine relativ geringe Adsorptionskapazität (Tabelle 5, Eintrag 7). In dieser Studie weist das DSS/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit als wirksames Adsorptionsmittel für Pb2+ aus einer wässrigen Lösung eine hohe Adsorptionsleistung sowie eine kurze Adsorptionszeit auf.

Zusammenfassend haben wir ein doppelschaliges periodisches mesoporöses Organosilikat-Nanokügelchen/MIL-88(A)-Fe-Nanokomposit auf herkömmliche Weise synthetisiert und durch verschiedene Techniken umfassend charakterisiert, darunter FTIR, XRD, BET, TEM, FE-SEM, EDX usw EDX-Mapping-Analyse. Dank der einzigartigen Struktur und den bemerkenswerten Eigenschaften des DSS/MIL-88A-Fe-Verbundwerkstoffs (z. B. eine durchschnittliche Größe von 280 nm und 1,1 μm Länge, die dem DSS bzw. MOF zugeschrieben werden, die mikroporöse Struktur und die relativ große spezifische Oberfläche (312,87 m2/ g), das aus der Koexistenz von PMO und MOF resultierte, zeigte der oben beschriebene Verbundwerkstoff eine hervorragende Leistung bei der Trennung von Pb2+ aus Wasser mit einer maximalen Adsorptionskapazität von 230 mg/g und einer effektiven Adsorptionsrate von etwa 90 Minuten. Noch wichtiger ist, Einer der Hauptvorteile dieses beispiellosen Verbundwerkstoffs ist seine Zyklenstabilität. Zu diesem Zweck wurde die Wiederverwendbarkeit des DSS/MIL-88(A)-Fe untersucht und die erhaltenen Ergebnisse zeigten, dass dieses Adsorptionsmittel nach viermaliger Regeneration erhalten blieb. was seine gute Leistung bei der Entfernung von Bleimetallschadstoffen verdeutlichte.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Sara SE Ghodsinia wurde teilweise durch ein Stipendium der Ferdowsi University of Mashhad (Nr. FUM-54707) unterstützt.

Fachbereich Chemie, Fakultät für Naturwissenschaften, Ferdowsi University of Mashhad, Mashhad, 9177948974, Iran

Sara SE Ghodsinia, Hossein Eshghi und Arezou Mohammadinezhad

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SSEG: hat den Hauptmanuskripttext geschrieben und alle Ergebnisse vorbereitet. HE: der korrespondierende Autor und Leiter dieser Studie. AM: Datenkontrolle durchgeführt. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Hossein Eshghi.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Ghodsinia, SSE, Eshghi, H. & Mohammadinezhad, A. Synthese doppelschaliger periodischer mesoporöser Organosilikat-Nanokugeln/MIL-88A-Fe-Komposit und seine erhöhte Leistung bei der Pb2+-Entfernung in Wasser. Sci Rep 13, 8092 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35149-w

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Eingegangen: 16. Dezember 2022

Angenommen: 13. Mai 2023

Veröffentlicht: 19. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35149-w

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